亜寒帯

Scientific Reports volume 13、記事番号: 7524 (2023) この記事を引用

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私たちは、低バックグラウンドγ分光法を用いて、2018年から2022年にかけて日本の北海道南東部沖（道東沖）の海面におけるセシウム134、セシウム137、ラジウム228濃度の時空間変動を研究しました。 道東沖地域のセシウム 134 濃度は、福島第一原子力発電所 (FDNPP) 事故の発生日まで減衰補正されており、毎年大きな横変動を示した (例: 2020 年は 0.7 ～ 1.1 mBq/L)。 228Ra 濃度と塩分を研究することにより、この変動は現在の混合パターンに基づいて説明されました。 さらに、親潮の影響を強く受ける海域（OYC）のセシウム134濃度は、2018年から2020年にかけて徐々に増加し、その後2022年には減少した。これは、セシウム134で最大に汚染された水塊が日本列島側に運ばれたことを示唆している。北北太平洋北部の反時計回りの流れ（OYCなど）に伴うFDNPP事故から10年。 2020 年の道東沖地域の OYC の影響を受けた海域のセシウム 134 濃度は、2015 年のアメリカ西部海岸沖のセシウム 134 が豊富な中心部のセシウム 134 濃度の約 1/6 倍でした。亜寒帯海流の循環。 全体として、北太平洋北西部における海洋スケールの亜寒帯海流システムを、水の循環タイムスパンを含めて解明しました。

2011 年 3 月 11 日に発生した福島第一原子力発電所 (FDNPP) 事故により、大量の放射性セシウム (セシウム 134 およびセシウム 137) が北太平洋の北西部、特に東日本周辺に放出されました1。 この研究で調査された海水サンプル中のセシウム 137 (半減期: 30.2 年) の含有量は、大気圏核実験爆発 (特に 1950 年代半ばから 1960 年代初頭) による地球規模の降下物の残骸の影響を受けていますが、検出されたセシウム 134 は考えられています。半減期が短い (2.06 年) ため、完全に FDNPP 事故に起因すると考えられます。 セシウム 134 の海水への導入時期（2011 年 3 月）、海水への直接放出地域（FDNPP の近く）、セシウム 134 の放射性沈着挙動（北太平洋北西部）が知られている 2,3 ため、この放射性核種は水循環の強力な化学的トレーサーとして浮上しました。 放射性核種が放射性崩壊と拡散により検出できなくなるまで、循環を追跡することができます。 亜熱帯地域では、2013 年から右回りの黒潮暖流 (KWC) によって低レベルのセシウム 134 が日本列島の側 (日本海を経由してオホーツク海) に持ち戻されました 4,5。 対照的に、セシウム 134 は、2018 年までアメリカ西部海岸を経由して亜寒帯地域のベーリング海西部にも輸送されました6、7、8、9。 さらに、2018年と2019年に日本の北海道南東部沖（以下、道東沖）で実施されたこれまでの放射性核種調査では、セシウム134が親潮（OYC）によって東カムチャツカ海流（EKC）を経由して道東沖地域に輸送されたことが示されました。 ）、北海道周辺の他の海流からの貢献もある10。

さらに、半減期 5.75 年の天然の可溶性放射性核種であり、水流の研究に使用される従来のトレーサー 11,12 である 228Ra の濃度の横方向分布は、周囲の海における放射性セシウムの輸送パターンを研究するために使用されています。日本13．

この研究では、特別な低バックグラウンドγ分光分析を使用して、2020年から2022年にかけての道東沖地域およびその周辺の地表水における低レベルの134Cs、137Cs、226Ra、および228Ra濃度の時間的および横方向の変動を正確に調べました。 垂直循環を理解するのに役立つ水サンプル中の 226Ra 濃度は、別の場所で紹介されます。 さらに、セシウム 134 濃度に焦点を当て、FDNPP 事故後の北太平洋北西部における海洋スケールの亜寒帯海流システムについて、時間スケールも含めて議論しました。 したがって、この研究は、水中の可溶性汚染物質の輸送パターンを予測するための基礎を提供することができます。

道東沖およびその周辺の主な海流システムを図 1a、b14、15、16 に示します。 亜寒帯EKCは千島列島に沿って広がり、OYCとして道東沖に達します。 OYC の支流は一部オホーツク海に入り、反時計回りに循環した後、東サハリン海流（ESC）としてサハリン島に沿って南向きに戻ります。 KWCを主成分とする対馬暖流(TWC)は、日本海からオホーツク海に流れ込み、宗谷暖流(SWC)として北海道の北東沿岸を循環します。

(a) 本州および (b) 日本の北海道諸島周辺の海水採取場所と主要な海流システム 14、15、16。 (c) 隣接海域と (d) 道東沖地域における源流域の 228Ra 濃度対塩分、源流域のデータ領域、(e) の時間的変化2018年から2022年にかけての道東沖の海面における228Ra濃度。 2018 年の SWC、ESC/OSW、OYC、および道東沖海域に関するデータは、部分的に以前のレポートからのものです10。

道東沖の海面は主に、オホーツク海南西部および西側の OYC からの SWC、ESC、およびオホーツク海表水（OSW）の混合物で構成されています。 対照的に、道東沖の南部では、亜熱帯の KWC から分離した暖核リングの侵入が時折見られます。

γ分光測定の結果を表S1に示します。 共存する海流の混合パターンを解明するために、図1c、dにそれぞれ示すように、道東沖および隣接する海面の228Ra濃度を塩分濃度に対してプロットしました。 亜熱帯の SWC および KWC の表面の塩分濃度は、亜寒帯の ESC/OSW および OYC の塩分濃度よりも著しく高い (それぞれ 33.4 ～ 34.5 および 32.4 ～ 33.4)10,17。 特に、SWC の 228Ra 濃度は、この調査地域の海流の中で最も高いです。 これは、228Ra が日本海から TWC によって輸送されており、日本海は東シナ海西部の浅い棚から大量の供給を受けているためです12。 道東沖の海面への主な源流は、高塩分で最高 228Ra の SWC、最も塩分濃度の低い ESC/OSW、および最低 228Ra の EKC-OYC です8,18（図 1c）。

道東沖の表層水は、SWC の影響が強い海水、ESC/OSW-SWC-の影響が強い海水、OYC-ESC/OSW-SWC の影響が強い海水（以下、S-、E/O-S-、図 1d に見られるように、OY-E/O-S-waters）は、宗谷海峡を通過した後の 228Ra の曖昧な供給を無視しています。 特に、2020年の道東沖南部（北緯42度未満）の水域の塩分濃度が高く、Ra濃度が228低いことは、調査した海流の中で塩分濃度が最も高かったKWCの寄与を示している。 したがって、この水域は OYC と KWC (OY-KW-水域) の影響を大きく受けていると考えられます。 Ra 228 データがないため、2019 年に道東沖で採取されたサンプル 10 と 2021 年に採取されたサンプルは暫定的に S- (塩分濃度: > 33.4)、E/O-S-、または OY-E/O に分類されました。 –S- (塩分濃度: 33.4 ～ 34.3)、および OY-KW-水 (塩分濃度: ～ 34.5)。塩分濃度とサンプリング領域に基づいています。 道東沖の海面における流源の割合と混合パターンは、2018年から2022年にかけて年ごとの変動を示しました（たとえば、2020年10月と2021年10月の南海水の大きな寄与）（図1e） 。 道東沖の沿岸域は、オホーツク海南西部からの南水域と東・東・南海が主に占めているが、沖合の海面はOY・E・O・海面で構成されていることが多い。 S-ウォーター。 さらに、道東沖地域の現在のシステムは季節変動を示しました。たとえば、1月にはE/O-S水の塩分濃度が低く、228Ra濃度が高かった（図1d）。 低塩分 ESC/OSW の割合は 1 月の方が高い 16 が、228Ra は沿岸および湖の堆積物、および/または ESC と OSW の混合比の季節変化から供給される可能性があります。

道東外地域およびその周辺におけるセシウム 134 およびセシウム 137 濃度の年間変動を、228Ra 濃度と塩分に基づく各サンプルの現在の定義とともに図 2 に示します（図 1c、d）。

2018 年から 2022 年の時間的変動: 道東沖海域に隣接する海域および (b) のセシウム 137 濃度は、実効半減期 (13.7 年) に基づいて計算された減衰曲線を使用して、サンプリング日に減衰補正されました。年）19、2011 年 3 月の EKC については 0.9 mBq/L、SWC については 1.4 mBq/L をそれぞれ考慮しています10。 (c) 道東沖海域に隣接する海域および (d) 道東沖海域のセシウム 134 濃度をサンプリング日に減衰補正した。 (e) 道東沖地域に隣接する地域と (f) のセシウム 134 濃度は、FDNPP 事故の日付まで減衰補正された。 2018 年と 2019 年の ICW、EKC、道東沖のデータは以前のレポート 8、10、21 からのものです。

亜寒帯のESC/OSWにおける全球の降下物由来のセシウム137の濃度（サンプリング日まで減衰補正したもの）は、亜熱帯のSWCおよびKWCの濃度より明らかに低い（図2a）。 FDNPP 事故直前の SWC、ESC、EKC の濃度はそれぞれ 1.4、1.0、0.9 mBq/L と推定された10。 オホーツク海におけるセシウム 137 濃度の違いは、主に SWC と ESC/OSW の元の特徴（実効半減期 13.7 年を使用して計算された地球規模の降下物由来のセシウム 137 の濃度レベル 19）を保持しており、これに FDNPP が加えられています。 -2018年から2022年の間に137Cs由来。 しかし、亜寒帯海流にもかかわらず、カムチャツカ海峡およびその周辺の EKC 中のセシウム 137 濃度は他の海流よりも高く 8,9、これは FDNPP 由来のセシウム 137 の寄与が大きいことを反映している。

道東沖地域の地表のセシウム 137 濃度は毎年横方向の変動を示した。 濃度レベルは電流の種類ごとに異なり、地球規模の降下物由来と FDNPP 由来の 137C の組み合わせを反映しています (図 2b)。 さらに、セシウム 137 濃度は 2020 年 10 月に最も高かった（1.4 ～ 1.7 mBq/L）が、2021 年 10 月のサンプルの濃度からわかるように、その後減少しました。 2021 年 10 月の道東沖地域のセシウム 137 濃度と2022年1月は2020年10月と2021年1月よりも低かった。

対照的に、セシウム 134 の半減期が短いため、採取日に減衰補正したセシウム 134 濃度は、道東沖の電流発生源地域からのサンプルでは約 0.1 から約 0.01 mBq/L に減少し、また、約 0.06 mBq/L から減少しました。この期間中の道東地域外のサンプルでは〜0.01 mBq/Lまで上昇しました（図2c、d）。

FDNPP 由来の放射性セシウムの濃度の比較を簡素化するために、我々はセシウム 134 濃度に焦点を当て、物理的半減期 (2.06 年) に基づいて FDNPP 事故発生日までの濃度を崩壊補正することによって放射性崩壊の影響を排除した。 ) (図2e、f)。 ベーリング海西部とEKC地域の表層海水では、セシウム134濃度（事故日までに減衰補正）は、2013年から2017年にかけて最初に増加した後、2018年から2020年にかけて小さな変動（1～2mBq/L）を示した（ 0.5～1 mBq/L)8,9 (図 2e)。 EKC 中のセシウム 134 濃度は、道東沖の源水の中で最も高い値を示した。 これは、セシウム 134 がベーリング海西部から、特に 2017 年以降に輸送されたことを示しています。

亜熱帯 SWC のセシウム 134 濃度は、2018 年と 2021 年の間でわずかな変動を示し、0.5 ～ 0.8 mBq/L の範囲でした。 また、太平洋側日本列島側では KWC よりも若干低い値であった。 これはおそらく、東シナ海西部と日本海北東部の北海道西海岸沖の亜寒流からのセシウム134による汚染が少ない大陸棚の水によってKWCが希釈されるためであると考えられる20。

対照的に、中間冷水（ICW;深さ約50～300m）を含むオホーツク海南西部のESC/OSW内のセシウム134濃度は、2019年の0.3～0.4mBq/Lから0.4～0.4mBq/Lまで増加し続けた。 2013 年から 2017 年の間に以前に発生した濃度上昇に続き、2021 年には 0.7 mBq/L となった21。これは、オホーツク海に流入した EKC 内のセシウム 134 濃度の上昇によるものである。

2018 年と 2019 年の両年における道東沖地域におけるセシウム 134 濃度の横方向の大きな変動は、SWC、ESC/OSW、および OYC10 の混合パターンによって説明されました。 道東沖地域のセシウム134濃度も、2020年から2022年にかけて毎年大きな変動を示し（たとえば、2020年は0.8〜1.2mBq/L）（図2f）、各海流の循環経路と濃度レベルを反映しています。 さらに、道東沖地域の地表のセシウム 134 濃度は大きな年変動を示した。 平均濃度は、2018年10月の0.6 mBq/Lから2019年10月の0.7 ​​mBq/L、そして2020年10月の1.0 mBq/Lまで徐々に増加しました。注目すべきことに、現在のすべてのシステムのセシウム134濃度も2020年10月には高くなっています(平均値、OY-KW-水、1.2 mBq/L、OY-E/O-S-水、1.1 mBq/L、S-水、0.9 mBq/L）および 2021 年 1 月（OY-E/O-S-水） 、1.1 mBq/L）他の年に比べて。 しかし、対照的に、2021 年 10 月にはセシウム 134 濃度は平均値 0.7 mBq/L まで減少しました。さらに、10 月と 1 月の間の異なる潮流パターンを反映して 16、22、23、1 月のセシウム 134 濃度は 10 月の濃度よりも低かったです。 しかし、海水中の濃度も2021年1月の平均0.8mBq/Lから2022年1月には0.5mBq/Lまで減少した。

道東沖地域に隣接する地域のセシウム137濃度は幅広い変動を示し、特にオホーツク海の南西部のESC/OSWでは値が低く、それによって地球規模の降下物由来濃度の特徴が保たれている（図2a）。 。 対照的に、亜寒帯 EKC でのセシウム 137 濃度の高さは、FDNPP 由来のセシウム 137 の添加に起因すると考えられます。 ESC/OSWの影響を強く受けるE/O-S-waterを含む道東沖地域の変動はより小さい（図2b）。 これは、FDNPP 由来の 137Cs が道東沖の OYC を介して E/O-S 海域に添加されたことに起因すると考えられます。

海流パターンの季節変動を反映して、道東沖地域の地表に対するESC（および結果的にOSW）の寄与は10月よりも1月の方が高い16（図1d）。 これは、2021 年 1 月と 2022 年 1 月のセシウム 137 濃度の低下を説明しています (図 2b)。 一方、OY-KW水中のセシウム137濃度が高いのは、地球規模で高濃度の降下物由来のセシウム137からなるKWCと、FDNPP由来のセシウム137の添加によるものと考えられる。

2018年10月から2021年までの道東沖の表層海水のセシウム134濃度を、KWCおよびSWCが支配する水域のデータとともに塩分濃度に対してプロットしたものが図3に示されています。 2020年、OY-KW水は、北海道側から収集された他のサンプルよりも高い塩分濃度（およびより高い水温；表S1）とともに、すべての海流およびサンプリング期間において最も高いセシウム134濃度を示した。 KWCおよびSWCが優勢な水域ではセシウム134濃度が低く、年間変動が小さいことから（図2e）、これらの亜熱帯海流は2020年のOY-KW水域のセシウム134濃度の増加に寄与していないと推定できます。 。

主に 2018 年から 2021 年 7 月の SWC および KWC が支配的な水域のデータとともに、2018 年から 2021 年 10 月の道東沖地域における地表の塩分に対する FDNPP 事故の日付まで減衰補正されたセシウム 134 濃度とそのデータ。

注目すべきことに、2020年10月（および2021年1月）のOY-E / O-S-水中のセシウム134濃度は、他の期間よりも大幅に高くなっています（図2fおよび3）。 OY-E/O-S水の塩分濃度と228Ra濃度の高さ（図1dおよび3）から、2020年のOY-E/O-S水にはEKCの割合が低いことが明らかです。 –例年よりもOYC。 さらに、2020 年の S 海水の塩分濃度は他の年よりも高く、低塩分 EKC-OYC の割合が低いことを示しています。 その後、OY-E/O-S- および S-水中のセシウム 134 濃度は 2021 年 10 月に減少しました。さらに、OY-E/O-S- および S-水中の FDNPP 由来のセシウム 137 の寄与は、2021 年 10 月から急激に減少しました。 2020 年から 2021 年。現在のシステムにおける FDNPP 由来の 137Cs の減少を反映しています。 したがって、2020 年に OY-KW および OY-E/O-S-水中のセシウム 134 およびセシウム 137 濃度が最も高かったのは、主に、2020 年に FDNPP 由来の放射性セシウム濃度が最も高かった OYC の混合が原因であると考えられます。道東沖。 道東沖地域における FDNPP 由来の放射性セシウム濃度が 2020 年に最大値に達したことは、北太平洋北部における亜寒帯海洋規模の海流システムのタイムスケールが約 10 年であることを意味しています。 2020 年の S 海域のセシウム 134 濃度の上昇は、寄与がそれほど大きくなかったものの、道東沿岸における OYC の影響を示している可能性があります。

2020 年、道東沖地域の OYC の影響を受けた水域（OY-E/O-S- および OY-KW-水域）のセシウム 134 濃度（平均：1.1 mBq/L）は、約 1/8-1 でした。 2012 年には日本列島側の過渡海域の表層水域の 10 倍 24、2015 年にはアメリカ西部海岸沖の海域の 1/6 倍でした 6。 ベーリング海西部におけるセシウム 134 濃度の年間変動（つまり、2017 年から 2020 年には目立った濃度ピークはありません）9 と道東外地域は厳密には一致しません。 これは、ベーリング海の辺縁部でのセシウム 134 の滞留と、EKC 上流域における流路の年次変化に起因すると考えられます。 さらに、オホーツク海南西部と道東沖のESC/OSWとICWにおけるセシウム134濃度の不一致（図2e）は、千島列島沿いのEKC進入後のセシウム134の輸送におけるタイムラグを反映している。 (~2年)21,25。

流れの混合によって引き起こされた EKC の大幅な希釈（道東沖地域の EKC 上層水の最大割合: ～ 0.4）10とは対照的に、2020 年の OYC の影響を受けた水域のセシウム 134 濃度は小さな変化を示しました（～ EKCエリアでは1/2〜1倍）。 さらに、2020 年には、S 海域の濃度（図 3）は、OYC の影響を受けた海域の濃度よりもわずかに低かった。 したがって、道東沖における濃度の減少が小さいのは、セシウム 134 で汚染された海流の混合（すなわち、SWC および ESC と道東沖沿岸水域との混合、および KWC と道東沖海域との混合）に帰することができる。これは、分散が優勢な地域（たとえば、アメリカ海岸西部からベーリング海西部）の場合とは異なります。

北太平洋北部および道東沖地域におけるセシウム 134 の輸送パターンを図 4 に模式的に示します。(i) セシウム 134 の輸送が支配的なプロセス: 広範囲にわたる放射性物質の沈着 2,3 の後、セシウム 134 で高度に汚染された炉心が観察されました。 2012 年には黒潮と親潮の移行海域に沿った日本列島側面 (8 ～ 10 mBq/L)24、2015 年には西アメリカ海岸沖 (約 6 mBq/L)6。(ii) 拡散プロセス: 側方および下方への拡散により、セシウム 134 濃度はベーリング海およびベーリング海内に到達する前に、2017 年から 2020 年に 1 ～ 2 mBq/L に急激に減少しました 7,8,9。(iii) 滞留および循環プロセス: 高いセシウム 134 濃度 (1～2 mBq/L) (iv) 現在の混合プロセス: 2020 年には、セシウム 134 で高度に汚染された OYC が部分的に道東沖地域に到着し、わずかな減少を示しています。他の亜寒帯海流（例：ESC/OSW）とセシウム134の汚染が少ない亜熱帯海流の混合による濃度。

2011年のFDNPP事故6、7、8、9、10、24および2020年の道東沖地域における北太平洋北部におけるタイムスケールを含むセシウム134の輸送を示す概略図（詳細は本文および各参考文献） ）。

この研究で調査された放射性セシウム、特にセシウム 134 の時空間分布は、北太平洋北部における可溶性汚染物質の長期にわたる輸送、分散、混合パターンを予測するための基礎を提供する可能性があります。

海水採取場の位置を表 S1 に示す。 2020年9月から2020年9月までの間に、道東沖およびその周辺の海面（水深0～2m）から41の海水サンプル（それぞれ約120L、放射性セシウムと228Raの測定用に約100Lと約20L）を採取しました。 2022年1月、R/V北港丸、若鷹丸、相洋丸の遠征中。

海水サンプルから放射性セシウムと 228Ra を収集するための化学手順については、別の場所で詳しく説明されています 26,27。 134Cs と 137Cs は、ろ過されていない海水サンプルの約 80 ～ 100 L アリコートに 1.04 g の CsCl と 16.0 g のリンモリブデン酸アンモニウム (AMP) を添加することにより、共沈により定量的に分離されました。 続いて、さらに約 20 L の海水を加えて pH を 1 に調整した後、ラジウムによる汚染が最小限の Ba 担体を加え、BaSO4 をラジウム同位体で沈殿させました。 化学収率は、AMP/Cs (AMP 処理中の海水からの放射性セシウムの平均除去収率 95%) と BaSO4 画分の収率に基づいて、それぞれセシウム同位体で 90 ～ 93%、ラジウム同位体で 92 ～ 100% でした。 。

低バックグラウンドγ分光分析は、日本の尾小屋地下研究所に設置され、210鉛フリーの古い鉛を使用して完全にシールドされたGe検出器を使用して、すべてのAMP/CsおよびBaSO4サンプルに対して実行されました28。 分光測定は、数えてから 7 (放射性セシウム) または 3 (ラジウム) 日間実行されました。 AMP/Cs 画分中の 134Cs (605 keV) および 137Cs (662keV) 濃度は、既知の濃度の 134Cs および 137Cs を含む AMP/Cs モックアップ サンプルを使用して校正されました。 226Ra (214Pb; 295 keV および 352 keV) 濃度は、米国ニューブランズウィック研究所発行のウラン標準 (NBL-42–1) を含む、水サンプルとほぼ同じ化学組成を持つモックアップサンプルを使用して校正されました。検出効率曲線に基づくと、それぞれ、228Ra (228Ac; 338 keV および 911 keV) です。 1σ 統計に基づく分析精度は、134Cs で約 15 ～ 40%、137Cs で 1 ～ 2%、226Ra で 3 ～ 8%、228Ra で 10 ～ 30% でした。

現在の研究中に使用および/または分析されたデータセットは、合理的な要求に応じて責任著者から入手できます。

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サンプリングの際にご協力いただきました北港丸、若鷹丸、相洋丸の研究員、船長、乗組員の皆様に感謝いたします。 本研究の一部は、日本学術振興会（JSPS）科研費（助成金番号：JP18K11615、21H03575）の助成を受けました。 図中の地図は Ocean Data View ver. を使用して描画したものです。 5.5.1 (http://odv.awi.de)。

金沢大学低レベル放射能研究室、〒923-1224 石川県能美市O-24

Mutsuo Inoue, Kaisei Mashita, Hiroaki Kameyama, Hayata Mitsunushi, Yota Hatakeyama & Seiya Nagao

Fisheries Resources Institute, 116 Katsurakoi, Kushiro, Hokkaido, 085-0805, Japan

Yukiko Taniuchi & Takuya Nakanowatari

〒236-8648 横浜市金沢区福浦2-12-4 水産資源研究所

Takami Morita

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MI は研究を計画し、論文を執筆しました。 KM、HK、HM、YH は放射性セシウムとラジウムの測定を行いました。 YT、TN、TM は海水サンプリングを実施しました。 SN がプロジェクトを監督しました。

井上睦夫氏への通信。

著者らは競合する利害関係を宣言していません。

シュプリンガー ネイチャーは、発行された地図および所属機関における管轄権の主張に関して中立を保ちます。

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転載と許可

井上正人、真下和也、亀山宏 ほか 2020 年の東北日本沖の海面へのセシウム 134 の亜寒帯規模の輸送。Sci Rep 13、7524 (2023)。 https://doi.org/10.1038/s41598-023-34775-8

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受信日: 2022 年 12 月 27 日

受理日: 2023 年 5 月 8 日

公開日: 2023 年 5 月 9 日

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-34775-8

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